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永利8091官网 | 付英双团队实现范德华磁性横向异质结制备
发布时间:2022-02-25

2月23日,永利8091官网付英双教授领导的低维物理与量子材料实验室团队以“Planar Heterojunction of Ultrathin CrTe3and CrTe2van der Waals Magnet”为题在纳米材料领域重要期刊《ACS Nano》上发表论文。永利8091官网硕士生李锐,博士生聂金华为本文共同第一作者,付英双教授为通讯作者,团队成员张文号副教授、南昌大学吕燕副教授参与了相关工作。

二维范德华层状层间耦合弱,因此可以通过机械剥离得到单层样品并堆叠构建出界面原子级平整的纵向异质结。这种人工异质结可以用于研究新奇的物理,如长寿命的层间激子、具有关联效应的摩尔超晶格等。最近单层范德华磁体的发现掀起了二维磁性的研究热潮。二维磁性领域的最新进展之一就是构建磁性隧道结。通过将两层范德华磁体机械堆叠形成异质结,范德华层间间隙可以作为内建的隧穿势垒而实现垂直隧道结,并体现出可观的隧道磁阻效应。该方向的研究为范德华磁体在自旋电子学方面的应用提供了可能。

但是机械堆叠的方法有两个缺陷:一是无法大规模制备,二是无法实现横向异质结制备。而上述两个因素是实现二维材料集成电子器件的必须要求。因此,通过材料生长的方法制备横向磁性异质结是解决上述问题的关键。横向磁性异质结的构建需要较为严苛的材料条件:一是在异质结界面处的化学键成键,保持晶格连续和界面原子级平整;二是需要具有范德华磁体的磁有序临界温度较高。迄今,实验上所发现的范德华磁体磁有序温度大多很低。

为了克服上述困难,我们选择铬-碲化合物进行横向异质结的构建。因为铬-碲化合物有多种不同组分比例的晶相,从而不同晶相的晶界面处有望实现横向异质结。更为重要的是铬-碲化合物有很强的磁性,其中1T-CrTe2在单层下是反铁磁基态,转变温度在室温以上,并随着层厚增加表现出室温铁磁性,其丰富的磁性质成为构建横向异质结的优秀候选材料。此外,另一种铬-碲化合物CrTe3是范德华绝缘体,与金属相的CrTe2在相图上临界,可以作为横向磁性隧道结的绝缘层。

团队通过分子束外延(MBE)生长的手段,经过长期的探索,精确控制衬底温度和束流比,在高定向热解石墨(HOPG)衬底上成功生长出大面积单层和双层的CrTe3薄膜。其扫描隧道原子分辨像显示出特有的条纹状周期,随偏压呈现丰富的变化图样(图1)。这些偏压依赖的原子分辨像与第一性原理计算模拟结果良好吻合。通过对CrTe3薄膜的扫描隧道谱(STS)测量可以看到其电子结构上单层能隙0.93eV,双层能隙0.82eV。并且能隙随电子掺杂和温度升高变小,这一现象满足莫特绝缘体的特征。团队通过真空退火,CrTe3中的Te部分脱附形成CrTe2和CrTe3两相共存。两相交界处形成原子级平整的横向异质结。通过测量穿越晶界的扫描隧道谱,可以看到界面处明显的能带弯曲和能隙减小且平滑过渡(图2)。这些特征显示CrTe2-CrTe3界面具备了优秀横向异质结的特征。团队发现增加退火时间会使CrTe3完全转变为CrTe2相。可以设想,通过局域图形化热处理,有望可控构建规模化CrTe2-CrTe3-CrTe2横向隧道结器件。

该工作是团队近期发现单层CrTe2反铁磁体[Nature Communications13,257 (2022)]后的又一进展。相关工作发表在ACS Nano上。

论文链接:https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsnano.1c10555

图1.CrTe3和CrTe2结构和形貌图。(a)CrTe2和CrTe3原子结构示意图。(b,c)薄膜的三维立体图(b)和台阶高度示意(c)。(d-g)CrTe3STM形貌图和对应的DFT计算模拟图。(h)CrTe2的STM原子分辨。

图2.原子级平整的横向异质结和跨界面扫描隧道谱。(a,b)异质结界面的原子分辨和原子模型示意图。(c-e)跨过界面的一系列STS谱。(f)统计的穿过界面能隙变化。

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